研究生知识库

汞作为一种全球性重金属污染物，能够进入食物链并于其中传递和富集，最终进入人体并危害人类健康。万山汞矿曾是世界最大的汞生产中心之一，具有千年的开采历史，长期的汞矿开采活动加上普遍较高的自然地质背景，使万山汞矿区地表环境汞污染非常严重。前期研究表明：万山汞矿区各个环境介质（例如大气、水体、土壤）都受到一定程度的汞污染；另外，针对万山居民和炼汞工人汞暴露状况的调查研究发现，万山居民汞暴露水平较高，甚至部分居民已有肾脏损伤的迹象。炼汞工人长期暴露于高浓度汞蒸汽的环境中，尿液汞浓度极高，部分人已出现了中毒症状。然而，儿童作为汞暴露敏感人群，却未受到任何关注。此外，贵阳作为贵州省省会城市，居民生活和工业生产活动也对大气、地表水、土壤造成一定程度的汞污染，但到目前为止，也没有针对该区域儿童汞暴露状况的调查研究。汞同位素组成特征研究作为新兴的研究手段正在越来越多地运用到汞污染源示踪的研究中，已有研究表明汞同位素的组成特征能够很好的解析环境汞污染的来源，但是目前对于利用同位素手段研究人体内汞的来源和代谢过程的报道很有限。该技术的开发利用可以为研究人体汞暴露来源提供新思路。本研究调查了万山矿区八所小学儿童汞暴露水平，分析了其暴露风险的来源；并针对万山矿区、贵阳市区和长顺县背景区儿童及家长汞暴露水平进行连续一年的跟踪调查，分析其变化规律；同时本研究还尝试利用汞同位素技术手段计算了各点居民头发和尿液中汞的来源，分析其在体内代谢过程，以上研究得出以下结论： 1. 万山区儿童汞暴露水平较高，头发汞平均值为1.4 μg/g，尿液汞平均值为1.4 μg/g Cr。该地区75%儿童的发汞浓度超过了USEPA所建议的1 μg/g阀值标准，7%儿童的尿汞浓度超过UNIDO所制定的5 μg/g Cr的阀值标准，80%儿童的甲基汞（MeHg）日摄入量（PDI）超过了USEPA所限定的0.10 μg/kg/day的参考值。在汞暴露最严重的金家场，所有的儿童（100%）发汞浓度均超过了1μg/g，75%儿童的尿汞浓度超过了5 μg/g Cr的阈值标准。其次，儿童汞暴露水平显示出明显的地理差异，河流上游儿童暴露水平明显高于下游。另外，由于儿童独特的生理及行为特征，儿童无机汞暴露水平明显高于成人。2. 在随后一整年的跟踪调查中，汞暴露水平最严重的金家场地区居民无论是头发和尿液中的汞浓度还是甲基汞的PDI均值都超过了USEPA和UNIDO所制定的阈值标准。贵阳市南明区居民发汞和尿汞浓度稍低于背景区改尧村居民，在秋冬季节这一现象更为明显，说明农村地区秋冬季节生产生活活动导致居民无机汞暴露水平的升高。另外，虽然南明区居民通过鱼肉摄入的MeHg量大于改尧村，但两者头发MeHg浓度和MeHg的PDI值无显著差异。此外，儿童与其对应的家长相比较，由于其独特生理条件，其MeHg的PDI 明显高于家长，尤其在汞污染较为严重的汞矿区（金家场），高的PDI可能对其生长发育造成损害。3. 三个研究区域居民大米和头发中的汞同位素组成特征各不相同。在几乎不食用鱼类的汞矿区和背景区，居民头发汞Δ199Hg接近于零，远低于食用鱼肉的城市地区。鱼肉和贵阳居民头发Δ199Hg/Δ201Hg比值一致，均为1.20，显示了进入食物链前，水体中MeHg光致去甲基化反应的特点。而大米和蔬菜Δ199Hg/Δ201Hg 比值均为0.96，显示出Hg2+的光致还原反应的特点。人体代谢过程中食物中甲基汞在人体内发生富集和去甲基化过程，导致食物到头发中δ202Hg产生2.5‰-2.7‰的非质量分馏。另外，二元混合模型方法计算结果显示：食用鱼肉对汞矿区和背景区居民头发中的汞贡献几乎可以忽略不计，而对贵阳市居民头发中的汞贡献占比41%。该结果与摄入量法计算结果基本一致，说明汞同位素方法能够直接有效地计算人体汞的暴露来源。4. 三个研究区域居民头发汞同位素组成各不相同。食用鱼肉的南明区，居民尿液汞Δ199Hg偏正，高于万山矿区和背景区。南明区居民尿液中Δ199Hg/Δ201Hg 比值为1.18，与鱼肉Δ199Hg/Δ201Hg比值一致，说明源于食用鱼肉。金家场居民尿液Δ199Hg/Δ201Hg 比值为0.94 ± 0.18这与金家场地区大米和蔬菜中的比值一致，这是Hg2+的光致还原过程导致的。人体无机汞暴露来源多且复杂，所以无论是从尿液-大气，还是食物-大气的δ202Hg差值均无明显规律且差异较大。另外，二元混合模型法计算结果显示：食用鱼肉对汞矿区和背景区居民尿液中的汞贡献几乎可以忽略不计，然而对贵阳市居民尿液中的汞贡献占比22%。该结果高于通过摄入量计算结果，这是因为可能鱼肉中的汞在人体代谢过程中去甲基化生成无机汞。汞同位素方法能够简便直接地计算人体尿液中汞的来源，且比传统方法更精确有效。