环境地球化学国家重点实验室知识库

大气降尘系统是一个全球性的开放系统，在这个系统中，降尘的起源、传输和沉降过程都会对地表各种生态系统产生重要的影响。然而目前对降尘系统复杂性的理解还存在很多不确定性，尤其是在区域尺度范围内降尘的不同来源的区分以及局地范围内降尘自然和人为来源的混合过程方面。本论文选择亚洲沙尘的途径地华北半干旱地区和远离北方沙尘源地的西南喀斯特地区为研究对象，共设置了12个代表性的采样点，开展为期一年的大气降尘采集，研究大气降尘的地球化学特征及其自然和人为活动来源。华北研究区大气降尘的年均降尘速率为233 g m-2 a-1。整体上远高于西南喀斯特研究区的贵阳28.9 g m-2 a-1和荔波4.27 g m-2 a-1的降尘速率，各地降尘的季节性变化趋势一致，冬春季节降尘速率高而夏秋季节降尘速率低。华北地区降尘明显受地形因素的影响，降尘速率呈现出自西向东，自北向南逐渐递减的趋势。华北降尘的黑碳含量变化范围在1.21 g kg-1-50.1 g kg-1之间，夏秋季节降尘中黑碳含量普遍较高；而冬春季节，黑碳含量较低。这是由于在冬春季节局地表土和沙尘形成了大量降尘，对大气降尘的黑碳浓度起到“稀释”作用。城市地区工业、交通等主要黑碳排放源强度的持续性和常年一致性，决定了降尘黑碳通量的季节间差异不如偏远地区明显。华北研究区大气降尘的主要矿物为石英（72.93%~92.13%）和长石（4.92%~11.31%）等碎屑矿物而粘土矿物含量较低。降尘的矿物组成特征季节性变化不大。夏季降尘的粘土矿物含量略有升高而石英、长石的含量低于其它季节。降尘Na、Mg、Al、K、Fe的平均含量与表土相近，而Ca的含量远高于表土，夏秋季节的城市降尘具有更高的Ca含量，降尘Ca/Al比值比该区表土和亚洲沙尘源区的变化范围更宽，表明降尘存在人为来源。研究区的大气降尘对上部陆壳（UCC）的微量元素标准化结果表明，华北、西南大气降尘中绝大多数微量元素的含量与UCC相近，而Cu、Zn、Pb等重金属元素则表现出了明显的富集特征。此外城市地区的夏季降尘相对于偏远地区具有更高的重金属富集因子（EF），采用EF值递减率的推算结果表明，北京释放的大气重金属对周边地区大气降尘重金属含量造成的影响，向西北最远可达约230km，向东北最远可达约500km。。西南大气降尘中Cr、Cu、Zn、Pb的富集程度均高于华北地区。大气降尘中的稀土元素行为相对惰性，可以示踪大气降尘中的物质来源。西南降尘的稀土元素（REE）含量明显低于华北地区，且表现出与表土不一致的REE配分模式。华北地区夏季大气降尘的∑REE含量明显低于其余季节，但其REE的标准化配分模式与其余季节仍然十分相似，表明夏季降尘的来源未发生改变。与沙尘暴降尘、浑善达克沙土和洛川黄土相比，华北地区各采样点降尘的REE含量、REE标准化配分模式、Ce异常值、Eu异常值和REE的分异程度十分一致，且更接近于其邻近地区的表土，说明华北地区大气降尘主要来源于周边的表土扬尘，受远距离输送的影响较少。西南降尘的87Sr/86Sr比值平均为0.71013，略高于本区广泛分布的碳酸盐岩端元的Sr同位素比值，表现出了人为活动影响的特征。华北降尘的87Sr/86Sr比值平均为0.71130，与我国北部边界区的沙尘源地的87Sr/86Sr比值接近，明显低于黄土区表土的87Sr/86Sr比值，表明华北降尘源地的表土更有可能混合研究区北部沙地输送的沙尘，而较少受到西面黄土区输送的沙尘影响。华北降尘的87Sr/86Sr比值季节性变化不明显，而表现出了局地的一致性，说明降尘更有可能是近地表土扬尘，张北、丰宁相比，北京、密云大气降尘中相对更高的Ca/Sr比值也表明了大气降尘中除了表土自然扬尘以外，还较多的混合了城市地区人为活动所产生的降尘。