用于多功能高压釜的流体原位取样技术及其在方解石溶解度测量中的应用

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	用于多功能高压釜的流体原位取样技术及其在方解石溶解度测量中的应用
	赵晓莉
导师	李和平
	2013
学位授予单位	中国科学院研究生院
学位授予地点	北京
学位名称	博士
学位专业	矿物学、岩石学、矿床学
关键词	高温高压高压釜原位取样溶解度方石超临界水
摘要	高温高压水流体在地球内部及海底广泛存在，其与矿物、岩石、矿石、熔体及流体之间存在广泛而丰富的相互作用。在不同温度、压力条件下探索水流体的组成、结构、性状以及与其它物质间的相互作用因此成了高温高压实验地球化学的基本研究内容之一。高温高压水流体的组成，按其内涵，包括水流体的相数、相态、各物相的化学组成及赋存形式，其中，各物相的化学组成则是内涵的最基本要素。目前，高温高压水流体化学组成查定通常有两条途径，即各种分析系统与高压水热装置的对接和原位取样分析。但在前一途径中，由于分析系统都必须与高温高压实验装置对接，因此不可避免地存在测量精度、使用的温压条件以及使用场合等方面的限制。而在后一途径中，由于对样品进行的是离位分析，因此既不受分析条件和场合的限制，而且可达到最高的精度，因此高温高压原位取样技术一直以来是人们实验研究高压水热流体化学组成过程中最广泛采用的方法。迄今为止，人们发明的原位取样技术主要包括：原位取样阀技术，人工包裹体原位取样技术，内置式针阀或螺纹密封取样器技术。但原位取样阀技术存在样品组成丢失和取样过程导致的温压波动问题；人工包裹体原位取样技术经常存在各包裹体的组成彼此不均一和无法用于动力学测量的问题；内置式针阀或螺纹密封取样器技术则存在样品污染、工作温度压力受限、气体组分可能丢失、淬火过程中取样器中样品可能泄露以及在气（汽）-液两相共存时无法实现气（汽）相的单相态取样等问题。不仅如此，方解石是地球内部含量最丰富的矿物之一，在地球内部广泛存在方解石在高温高压水流体中的溶解反应，其溶解度是解决各种地球科学和环境科学领域中理论和实际问题必须已知的基本的数据。然而，尽管目前有关方解石在高温高压水流体中溶解度的实验研究已有一些报道，但仍存在不少空白，且由于所采用的原位取样技术不同程度地存在缺陷，已有工作的可靠性仍有待提高。基于上述高温高压原位取样技术和方解石在高温高压水流体中溶解度的极端重要性，针对目前各种原位取样技术所存在的缺陷和方解石溶解度研究的诸多不足，本工作在国际上首次成功地研发出用于高压釜中流体样品的原位、快速、组成无损及单相态原位取样技术，并采用该最新技术，首次在国际上获得了方解石在临界点附近的高温高压纯水体系中的溶解度。主要工作包括： 1、基于独特的结构设计，成功地实现了可与高温高压原位取样系统对接的高压釜的设计与制作。其中，高压釜的胴体为两端敞开的不锈钢加钛合金内衬的圆筒，两端各配一个自紧式釜塞密封，其中一个釜塞用于进样和釜内的压力控制，另一釜塞用于装载原位取样系统。 2、基于对原位测量系统结构和组成部件的巧妙设计以及线密封和“O”型密封技术的巧妙利用，成功地实现了原位取样系统与高压釜的对接以及高温高压下原位取样系统在高压釜内取样时的内部热密封和工作过程中的外部冷密封。在该技术中，原位取样系统由置于高压釜内的带插孔基座、带插柄的取样器、带插柄的取样器密封盖、带插孔的旋钮力杆、插销及若干密封件组成，其中带插孔的旋钮力杆一部分位于高压釜内，另一部分位于高压釜外的低温常压区。在取样过程中，通过在高压釜外部旋转旋钮力杆可实现高压釜内取样器在高温高压状态下的实时、快速和原位的取样密封；通过调节取样器插柄的高度可实现多相共存体系中单相态流体的原位取样；由于自取样器密封一直至高压釜淬火卸压后取样器的取出，整个过程取样器一直处于密封状态，因此该技术具有取样过程中样品组成无损的优势。 3、利用本工作新研发出的高温高压原位取样技术，在前人尚未曾涉及的375-500℃、300-650 bar温、压范围内，成功地对方解石在高温高压纯水体系中的溶解度进行了测量。结果表明，当压力固定在650 bar时，方解石溶解度在实验温度范围内的某一温度点之前随温度的增加下降，在该温度点之后则随温度的升高而增加。在温度为400℃和450℃的条件下，方解石溶解度随压力的变化略微有不同，其中在400℃时，方解石溶解度随压力变化有升高的趋势，在450℃时，则略微降低。基于矿物溶解度与超临界水密度之间的关系，结合超临界水的状态方程，本工作对上述实验结果作出了合理的解释。综上所述不难看出，本工作中研发出的高温高压原位取样技术不仅兼具目前已有各种原位取样技术的各种优点，而且可克服现有技术的各种弊端。可以预测，该技术在未来高压水热实验的流体相化学组成查定研究中必将扮演重要的角色。不仅如此，本工作利用最新研发出的高温高压原位取样技术所获得的方解石在超临界水中的溶解度实验结果，不仅填补了国内外空白，而且具有很高的可靠性。
其他摘要	High temperature and high pressure water fluid exists on the bottom of oceans and in the Earth’s interior. Extensive interactions between water fluid and minerals and rocks of the solid Earth take place under high temperature and pressure. Studies of the physical and chemical properties of fluid itself and the interactions between fluid and solid materials at various temperatures and pressures are pertinent to our understanding of the basic geochemistry. The composition and phase of the fluid parts of the interaction products under high temperature and pressure are essential ingredients to be pursued. Up to now, there are basically two approaches to study the chemistry of the fluids under high temperature and pressure conditions. One of the approaches is to combine an analytic technique with a hydrothermal device and the other is to analyze an in-situ sample. In the first approach, direct analysis cannot be carried out in-suit and accurate measurements are limited by the experimental set-up. In the second method, in-suit sample is removed from the experimental device. The best accurate measurements of the samples can be achieved. Therefore, high temperature and high pressure in-suit sampling technique is widely adopted in the high pressure hydrothermal study of chemistry of fluid.
学科领域	地球深部物质与流体作用地球化学
语种	中文
文献类型	学位论文
条目标识符	http://ir.gyig.ac.cn/handle/352002/5862
专题	研究生_研究生_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	赵晓莉. 用于多功能高压釜的流体原位取样技术及其在方解石溶解度测量中的应用[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2013.

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