土壤－甘蓝体系中铊的化学形态及迁移富集研究

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	土壤－甘蓝体系中铊的化学形态及迁移富集研究
	贾彦龙
导师	肖唐付
	2013
学位授予单位	中国科学院研究生院
学位授予地点	北京
学位名称	博士
学位专业	环境科学
关键词	铊化学形态污染土壤甘蓝迁移富集
摘要	铊（Thallium, Tl）是一种高毒性的重金属污染物，其在环境中的迁移转化行为、富集机制和环境效应与其赋存化学形态密切相关。深入开展环境介质中Tl的化学形态及其迁移富集特征研究，对阐明Tl的环境地球化学行为、预防和控制Tl污染具有重要意义。本学位论文选择黔西南铊矿区Tl污染土壤和Tl富集植物甘蓝作为研究对象，建立了Tl化学形态分析方法，系统研究了土壤-甘蓝体系中Tl及其化学形态的分布和迁移富集特征，获得了以下研究成果和认识。 1. 建立了一种分离效率高、重现性好、成本低，能有效防止样品中Tl化学形态发生改变的Tl化学形态分离方法。基于该方法分离Tl化学形态Tl(I)和Tl(III)，利用超声波水浴加热辅助提取技术和电感耦合等离子质谱仪（ICP-MS）测试技术，研究了甘蓝各组织部位中Tl以及土壤中二乙基三胺五乙酸（DTPA）可提取Tl的化学形态分布特征。甘蓝各部位中Tl主要以T... [ 更多 ] 铊（Thallium, Tl）是一种高毒性的重金属污染物，其在环境中的迁移转化行为、富集机制和环境效应与其赋存化学形态密切相关。深入开展环境介质中Tl的化学形态及其迁移富集特征研究，对阐明Tl的环境地球化学行为、预防和控制Tl污染具有重要意义。本学位论文选择黔西南铊矿区Tl污染土壤和Tl富集植物甘蓝作为研究对象，建立了Tl化学形态分析方法，系统研究了土壤-甘蓝体系中Tl及其化学形态的分布和迁移富集特征，获得了以下研究成果和认识。 1. 建立了一种分离效率高、重现性好、成本低，能有效防止样品中Tl化学形态发生改变的Tl化学形态分离方法。基于该方法分离Tl化学形态Tl(I)和Tl(III)，利用超声波水浴加热辅助提取技术和电感耦合等离子质谱仪（ICP-MS）测试技术，研究了甘蓝各组织部位中Tl以及土壤中二乙基三胺五乙酸（DTPA）可提取Tl的化学形态分布特征。甘蓝各部位中Tl主要以Tl(I)的形态存在，根际土壤中DTPA提取Tl也主要以Tl(I)形态存在。 2. 系统研究了黔西南Tl矿区土壤-甘蓝体系中Tl的迁移富集特征。甘蓝各部位中Tl含量分布具有以下规律：老叶>新叶>茎≈根，茎是甘蓝体内Tl的转运通道，叶是甘蓝体内Tl的主要储存部位。甘蓝富集Tl由根际土壤总Tl和生物有效态Tl控制，同时受根际土壤含水率、pH值、有机质（SOM）、阳离子交换量（CEC）等土壤物理化学性质影响。高含水率、低pH值、低有机质含量和高阳离子交换量有利于甘蓝富集Tl。 3. 研究区根际土壤中62-95%的Tl以残渣态存在，而包括水溶态和弱酸提取态在内的生物有效态Tl含量较低，平均占总Tl的1.7%，环境不稳定态中可还原态含量最高（平均占总Tl的9%）。根际土壤中总Mn和可还原态Tl的含量显著正相关（P<0.01），有机质和可氧化态Tl的含量显著正相关（P<0.01）。冲积区根际土壤生物有效态Tl的含量高于采矿污染区和自然风化区，这同冲积区根际土壤高含水率和细颗粒分布有关。 4. 土壤钙（Ca）处理显著提高了甘蓝富集Tl的能力。随着土壤Ca处理浓度的增加，甘蓝富集Tl的量呈不断增加的变化趋势。Ca处理除了显著提高甘蓝生物量外，也显著提高了甘蓝叶中Tl的含量。Ca对Tl在甘蓝体内的迁移具有明显的活化作用，Ca处理显著提高了甘蓝叶对Tl的生物富集系数，而茎、根生物富集系数平均值要低于对照，表明Ca处理显著提高了甘蓝将Tl从根和茎迁移到叶并在叶中富集的能力。 5. 土壤Ca处理改变了土壤中Tl的连续提取相态分布，提高了水溶态和弱酸提取态Tl的含量。Ca处理后土壤溶液中Ca离子浓度增加，同Tl离子竞争土壤颗粒上的专性吸附点位，增加了土壤溶液中Tl的浓度。同种植前相比，甘蓝种植后根际土壤Tl的相态分布也发生了显著变化，水溶态、弱酸提取态和可还原态Tl占总Tl的百分比显著降低。 6. 不同价态Tl处理下，甘蓝各组织部位Tl的生物富集系数（BF）值无显著差异，但Tl(III)和Tl(I)来源化合物溶解度的不同可能导致了Tl(III)处理下甘蓝各组织部位BF值稍大于Tl(I)处理。综上所述，本研究建立了一种分离效率高、能有效防止环境样品中Tl化学形态发生改变的Tl化学形态分离方法。基于该分离方法，系统研究了土壤-甘蓝体系Tl及其化学形态分布迁移富集特征。研究成果深化了Tl的表生地球化学物质循环的认识，对揭示Tl的表生环境效应和防治Tl环境污染也具有重要意义。
其他摘要	Thallium (Tl) is a non-essential andand toxic heavy metal in the environment. The migration and transformation behavior, enrichment mechanism and environmentaleffect of Tl are closely related to its speciations in the environment. In-depth investigation of Tl speciation, migration and enrichment characteristics in the environmental mediums is significantfor understanding the environmental geochemical behavior of Tl and helping control Tl pollution. This dissertation aimed to develop a new analytical method for chemical separation of Tlspeciation, and then to study the distributions of total Tl and Tl sepciation, migration and enrichment of Tl in the soil-green cabbage system, based on both field investigation and pot-trail experiments. The following findings have been obtained from the study. A new microcolumn-based chemical separation method for Tl speciation was successfully developped, which was simple, high-efficiency and low-cost for Tl speciation. In combination of ultrasonic water bath heating extraction and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) analysis technology, the chemical speciationof Tl in green cabbage tissues and diethyl triamine pentaacetic acid (DTPA) extracted Tl in soil were analyzed.The results showed that Tl mainly exists in the form of Tl (I) in both green cabbage and Tl-polluted soils. The mobility and accumulation of Tl in the rhizospheric soil-green cabbage system from along-term Tl contaminated site in southwestern Guizhou Province was identified. The accumulation of Tl in the green cabbage tissues followed a descending order of old leaves>fresh leaves>stems≈roots. The stems of green cabbage functioned as a channel for Tl transportation to the leaves, where most of the Tl (higher than 80%) was found to accumulate.The results also suggested that the uptake and accumulationof Tl in green cabbage was affaected by total Tl concent, bioavailable contents, soil water content, soil pH, soil organic material (SOM), and cation exchange capacity (CEC) in the rhizospheric soil.
学科领域	环境地球化学
语种	中文
文献类型	学位论文
条目标识符	http://ir.gyig.ac.cn/handle/352002/5856
专题	研究生_研究生_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	贾彦龙. 土壤－甘蓝体系中铊的化学形态及迁移富集研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2013.

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